Angela Moss bosse chez Allsafe Cybersecurity aux côtés d'Elliot, son ami d'enfance. Orpheline de mère après le scandale industriel de Washington Township qui a contaminé sa famille, elle traîne une obsession froide pour faire tomber E Corp, le conglomérat responsable. Son arc la fait glisser d'employée discrète au tailleur impeccable vers une ambitieuse manipulée, prête à intégrer la direction de l'ennemi qu'elle veut détruire. Sa relation toxique avec son père et sa fascination pour Phillip Price structurent une trajectoire bien plus ambiguë que celle d'Elliot.
Portia Doubleday tient le rôle sur les quatre saisons, soit 36 épisodes entre 2015 et 2019. Elle joue Angela en voix basse, regard fixe, presque inexpressive sur les scènes pivots, ce qui rend ses craquages d'autant plus violents. Avant Mr. Robot, on l'avait surtout vue dans Carrie (2013) face à Chloë Grace Moretz.